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海水就地γ能谱测量实验与模拟分析.pdf

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成都理工大学硕士学位论文通过理论分析可知,本底计数、测量时间、探测效率以及核素丫射线发射概率会直接影响探测器对于某核素的最小可探测活度。通过实验和MC模拟发现,将丫谱仪放置在合适的测量深度可减小本底计数,从而降低最小可探测活度;在海洋本底稳定的情况下,延长测量时间可以降低最小可探测活度;丫射线能量、探测器晶体类型及体积、封装材料类型及厚度会影响探测效率和本底计数,从而对最小可探测活度产生影响。关键词海水就地丫能谱测量蒙特卡罗模拟最小可探测活度IIStudy on Seawater in Situ 1/-ray Spectrum MeasurementExperiments and SimulationAbstractThe Fukushima nuclear accident in Japan results in the flow of plenty of liquidradioactive material into nearby ocean,which has a bad impact on the marineenvironmental security and biodiversity.And it also sparks serious social panic.According to“The Strategic Action Plan of Energy Development20 1 4·2020”,China will focus on the construction of coastal nuclear power station,which alsobrings new challenges to the monitor of marine radioactivity.In OUr country,themonitor of ocean radiation takes the measUre of collecting samples in the target areas,and then bringing the samples to laboratory in order to take the Y spectrometryanalysis,while this cannot realize the goal of realtime monitoring and earlywarning.The in situ measUrement means the detector directly detects the targets SO asto get the radioactive content ination.This makes it possible to realizethe real-time and continuous monitoring and determine whether there is anyradioactive pollution.In order to fully understand the characteristics of marine radioactivity,this essayuses the self-developed seawater in situ 1,-ray energy spectrum instrument to conducta series of experiments,including the seawater background,point soUrce and volumesoUrce experiment and make the Monte Carlo simulation.The research Was completed淅tll the help of Institute of Oceanographic Instrumentation,Shandong Academy ofScience.The experiment has foUr partsseawater background in water tank,volumesoUrce in water tank,seawater in situ background and seawater in situ point soUrceexperiment.And the MCNP5 program which is developed by the American LosAlamos laboratory was applied in the Monte Carlo simulation.By comparing experiment results晰tll simulated丫energy spectrum of seawaterbackground in water tank and 1 31I volume soUrce,it Can be learned that the maincharacteristics of energy spectrum,including the shape and peak position offull-energy peak,scattered pealand Compton plat are consistent诵t11 each other.It Can be learned from the experiment of 13lI volume soUrce that the count rate of丫energy spectrum and the area of full-energy peak have linear relation with volumeⅢsource specific activity.111e 131I point source experiment indicates that the total countrate and peak area of t energy spectrum decay on the basis of exponential laws whenthe distance between source and detector iS less than 75cm.And the results ofexperiment and Monte Carlo simulation are consistent with theoretical analysis.The detective efficiency and minimum detectable activity of¨1I can becalculated by the use of background values and¨1I volume source energy spectrum.The experimental value of detective efficiency iS 2.1 5 x l 04Inj and simulated value iS2.20 x 1 0-4m3tlle experimental value of minimum detective activity is O.287 Bq/L andsimulated value iS 0.297 Bq/L.The relative deviation between experimental value andsimulated value is less than 5%.The self-developed instrument meets the internationalstandard in the aspects of minimum detectable activity of continuous measuringdevice.The Monte Carlo simulation of in situ T-ray spectrum is feasible.It Can notonly complement the experimental results.but also provide reliable parameters for meresearch of in situ T-ray spectrum instrument.In situ T-ray spectrum measurement belongs to the low·level radioactivemeasurement.And the content of man-made radionuclide in the seawater iS very lOW.If the specific activity of man.made radionuclide in the seawater iS less than theminimum detectable activity of detectog the instrument will not make accuratemeasurement and early warning.Thus this paper carries on the study of influencefactor of minimum detectable activity by the use of in situ T-ray spectrum instrumentand Monte Carlo simulation.According to the theoretical analysis,background count,measurement time,detective efficiency and T-ray emission efficiency Can directly influence minimumdetectable activity.The experimental and Monte Carlo simulation indicatethat background count Can be reduced through placing the 1,spectrum instrument inthe proper position and thus reduce the minimum detectable activity.And theminimum detectable activity Can also be reduced by extend the measurement time ifthe marine background is stable.Besides,the energy of tray,the type and volume ofdetect crystal,the type and thickness of packaging materials can have an impact ondetective efficiency and background count,which will eventually influence theminimum detectable activity.Keywords Seawater in Situ T-ray Spectrum Measurement Monte CarloSimulation Minimum Detectable ActivityIV目 录目 录第1章引 言。11.1课题背景及意义一11.2国内外研究现状41.2.1海水就地丫能谱测量实验的发展.41.2.2海水就地丫能谱模拟研究的发展。61.3课题来源与研究内容.71.3.1课题来源.71.3.2研究内容8第2章海水就地Y能谱测量原理.92.1海洋中的放射性核素一91.2.1天然放射性核素。91.2.2人工放射性核素.1 12.2丫射线与物质的相互作用142.2.1光电效应一142.2.2康普顿效应162.2.3电子对效应..1 82.2.4三种效应的比较1 92.3海水就地丫能谱探测器及其性能指标。192.3.1 NaIT1探测器及其工作原理202.3.2能量分辨率..2l2.3.3探测效率。2l2.3.4最小可探测活度.212.4本章小结一22第3章海水就地丫能谱实验与MC模拟243.1实验与模拟方法243.1.1实验仪器243.1.2模拟计算方法243.1.3实验与模拟的几何布局..253.2实验与模拟结果分析一263.2.1本底实验与模拟263.2.2体源实验与模拟。283.2.3点源实验与模拟3 13.2.4最小可探测活度333.3本章小结。33第4章海水就地Y能谱测量最小可探测活度影响因素研究354.1本底和测量时间一354.2探测效率37V目 录4.2.1不同能量7射线的探测效率374.2.2探测器对探测效率的影响394.2.3封装材料对探测效率的影响404.3本章小结42结i仑43致j射45参考文献46攻读学位期间取得学术成果49VI第1章引言1.1课题背景及意义第1章引 言在地球上,海洋约是陆地面积的2.5倍,海洋是生命的摇篮和人类社会文明的发源地。我国是一个海洋大国,海洋国土面积约为300万平方公里,约占陆地面积的三分之一,我国大陆海岸线长达1.8万多公里,岛屿岸线约有1.4万多公里。按照联合国海洋法公约的有关规定和我国的相关主张,划归我国管辖的海域面积约为473万平方公里,面积达500平方米以上的岛屿有7600多个。我国海洋产业近年来一直处于稳步增长的阶段,其生产总值占国内生产总值GDP的9.5%左右。2013年和2014年我国海洋生产总值每年同比增长7.7%左右,2014年的总值达到将近6万亿元。在我国的海洋产业中,渔业持续稳定增长,海水养殖产业平稳提升,远洋渔业迅速发展;海洋生物医药业和海水利用业在国家的支持下,取得了迅速的成长。哈恩和斯特拉斯曼在1938年发现核裂变,打开了“核宝库”。从这之后,核技术的开发应用发展迅猛。在我国,核技术己在工业、农业、医学、生命科学及材料科学等领域起到了不可替代的作用。目前,我国正在进行经济转型,这个过程中能源将是一个重要的制约条件,当前我国电力主要依靠火力发电,但化石燃料存在大量环境污染问题,其它清洁能源水电、风电、太阳能光伏发电等由于多方面因素的限制很难起到重要作用。核电作为一种清洁高效的能源,发电成本低、环境污染低,将会成为我国能源的重要组成部分。例如我国的大亚湾核电基地,该基地的6台百万千瓦级核电机组和同等级别的火力电站对比,每年减少二氧化碳排放约3619万吨,氮氧化物约23万吨,二氧化硫约35万吨,其环保意义与种植近10万公顷森林差不多。在2011年2月28日公布的中国能源中长期2030.2050发展战略研究报告指出,积极开展核电是我国能源的长期选择,核电开发既能满足我国的能源需求,也是减轻能源环境污染温室气体减排的重要途径。和平利用核能能够为社会经济发展做出重大的贡献,但核事故的出现也会给人类带来灾难。2011年3月11日,发生在日本的9.0级地震以及随后引发的海啸,致使日本福岛第一核电站遭受重创。由于地震导致的大面积停电和海啸淹没了福岛核电站的备用发电设备,无法向反应堆内注水冷却,最终导致了重大核事故的发生。核事故导致大量放射性物质以气体和液体的方式污染大气和海洋,仅在2011年4月4日福岛核电站计划将1 1 500吨低活度浓度放射性污水排入海洋,以保证有地方来成都理工大学硕士学位论文容纳更高活度浓度的放射性污水。这次核泄漏事故是核电历史上第一次发生在沿海地区的大规模液态放射性物质泄漏的意外事件,泄露的放射性物质对附近海域的环境和生物多样性的影响巨大。在日本福岛第一核电站核事故之后,2011年3月16日国务院召开常务会议对我国核电发展做出四条决定,即立即对核设施全面安检;严格审批新上核电项目;抓紧编制核安全规划;调整完善核电发展规划。同时要求在核安全规划和核电中长期安全规划批复之前,暂停核电项目的审批,即使是核电站前期工作也不进行审批。国务院在2012年10月24日召开常务会议,进行讨论并通过了能源发展“十二五”规划、核电安全规戈0201l_2020年以及核电中长期发展规划20112020年。会议同时对这一段时间的核电项目做出安排一稳妥恢复正常建设,稳步有序推进建设进程。二科学布局项目,这段时间只安排少量沿海核电项目三提高准入门槛,按照三代技术新建核电项目。会议还指出,核电建设必须保证安全第一,同时满足环境安全和公众健康的要求。2014年6月13日召开的中央财经领导小组会议上,习近平总书记提出按照目前最高的安全标准和安全第一的要求,抓紧启动沿海新的核电站项目建设。国务院在2014年8月27日召开常务会议,李克强总理指出为了保证社会经济的稳定发展,加速部分“补短板”工程的建设,抓紧推进沿海核电建设项目。在2014年11月12日公布的中美气候变化联合声明中,我国预计将在2030年实现一次能源消费中的非化石能源比例提升到百分之二十。为此,大力发展核电建设即可保证我国能源的需求的,同时为改善我国能源结构做出巨大贡献。环境污染的管制已经成为我国社会发展的当务之急,中央决策层已经把核电开发利用看作达成能源转型及改善环境的重要方法。在2014年11月19日发布的能源发展战略行动计划2014.2020中清楚规划了我国核电发展计划,预计核电装机容量在2020年达N5800万千瓦、同时在建3000万千瓦。但是截止201 5年4月我国核电装机容量2028万千瓦、在建2850万千瓦,与能源发展战略行动计划20142020仍有较大的差距。2015年3月29日,中国广核集团辽宁红沿河核电站的5号机组开工建设,这是自2012年12月田湾核电二期工程和2013年12月阳江核电站6号机组开工建设以来首个开工建设的核电项目。这是我国时隔18个月再次开展核电机组建设,同时也拉开了核电领域落实能源发展战略行动的序幕。目前我国在运营的核电机组有23台,这23台反应堆提供的电力仅仅占我国电力的2.4%,这与世界平均水平1l%仍有不小差距。我国在建的有27台,由南至北分别位于海南昌江、广西防城港、广东台山和阳江、福建宁德和福清、浙江三门和方家山、山东海阳以及辽宁红沿河,我国的这50个核电机组都分布在东部沿2第1章引言海地带。大量沿海核电站的建立为我国海洋放射性监测带来了巨大的挑战。核电站在正常情况下的排出物仅含有很少的放射性物质,这些排出物对海洋的影响是微乎其微的。但如果核反应堆的运行及管理出现问题时,含放射性物质的排出物可能流入海洋。另外,例如库尔斯克号核潜艇事故也可能会导致放射性物质泄漏,从而污染附近海域。我国从1988年开始对黄海、渤海、南海和东海进行海洋放射性监测工作。当前,我国的海洋放射性监测工作主要依据“放射性污染防治法”【lJ和国标GB6249.201 1核动力厂环境辐射防护规定[21。核电站周围的辐射环境监测由核电站单位自身负责日常的辐射监测而政府环境保护部门负责监督性监测。目前我国的核电站都兴建在东部沿海地区,及时了解相关海域天然和人工放射性核素的种类和比活度,有助于判别核电站及其三废处理系统的工作状况。因此,核电站周围海域的人工放射性核素含量监测是核电站安全监督有效和必须的举措,也是海洋管理部门、环境保护部门、核电站业主及当地居民密切关注的问题。在海洋放射性监测领域,Y核素监测的常用分析方法是丫能谱法,此方法的优势在于可以不分离核素且能同时测定多种核素[31。传统的海洋放射性监测方法是每年l~4次在重点海域进行海水、生物和沉积物采样,随后带回相关实验室处理和分析。在大亚湾核电站外围的辐射环境监测中,海水Y能谱分析的采样点为10个,采样频率分别是4次/年【4J;在日本福岛出现核事故后,我国海洋局在西太平洋海域及我国相关海域进行了放射性应急监测,利用监测船进行海水采样,并带回实验室进行分析。国家海洋局环保司在201IJ;IE8月12日给出了2011年67月采样的分析结果,分析指出此次核泄漏事故的污染海域超过日本公布的范围,同时不能排除其放射性污染物随洋流流入我国海域的可能性。测量结果表明,样品含有大量的13,Cs、90Sr和典型的活化产物134Cs由于其半衰期仅2a,一般海水中没有134Cs,其中13 7Cs和134Cs的最高含量都超过国标GB3097.1997海水水质标准中的规定值。实验室丫能谱测量是一种耗时较长的方法,需对被测样品进行化学预处理,同时不同的处理方式也可能带来各种相关示踪参考数据的误差,另外,这种方法对于半衰期较短的放射性核素测量误差较大。这种非实时在线、非连续的工作方法对海洋放射性污染难以进行有效的监测,更难实现海洋放射性污染的预警。在我国核电站仅小规模应用和发展的阶段,实验室分析法尚能适应海洋放射性的监测,但随着我国核电站建设的加速发展,如何实时在线、高效准确地对核电站海域放射性进行监测已成为一个迫切有待解决的问题。就地测量in suit是指用探测器直接对待测对象进行测量得到放射性含量信成都理工大学硕士学位论文息的方法,就地测量的正式开始是以1972年HASL.258号报告的发行为标志【51。海水就地丫能谱测量是将丫能谱探测器悬挂于浮标或支架上,直接浸没在待测海域的海水中进行测量的方法。海水就地丫能谱测量在国外已经被广泛的研究并得到了一定的应用,在国内的研究和应用才刚刚开始。相较于实验室分析法,海水就地丫能谱测量具有多种优势可以实时在线、持续监测,可以较快圈定污染扩散区域,可以指引和优化实验室分析采样,可以用于海底地质填图、矿物质勘探,可以用来调查沉没的放射性物质如核潜艇等周围的辐射【6-8】。结合我国核电站迅速建设和海洋环境保护的需求,研究利用传统NaIT1N烁体作为海水就地丫能谱仪探测器材料的相关性能指标,探究不同条件下探测器的性能和优化方法,对于丰富和优化我国海洋丫放射性核素监测技术具有重要的意义。1.2国内外研究现状水下就地丫测量的开始最早可追溯到上世纪50年代的前苏联开展相关研究,在这之后比利时、希腊、德国、爱尔兰、法国、英国、日本等国也相继开展了水下就地Y测量的研究及应用。日本福岛核事故之后,海水就地辐射监测仪己引起我国相关单位和研究学者的重视。目前,我国在海水就地辐射监测仪的研究主要有测量实验和蒙特卡洛MC模拟两个方向。1.2.1海水就地1,能谱测量实验的发展在实验测量和仪器研发方面,由于我国在Y能谱仪的研发和应用上积累了丰富经验,研究人员尝试将普通的丫能谱仪经过改进后用于海水就地丫能谱测量。但由于海水的组成不同于空气和土壤,海水就地Y能谱仪仍需要经过大量的实验和模拟来优化其性能。青岛环境保护研究所杨本等人于1998年研制的浸没水中丫自动监测仪,针对核设施实际排放废水中占总放射性绝大部分的60Co和54Mn,选择其Y射线进行监测,研制了一套基于NaITI探测器的核设施排放废水和环境水样的放射性连续监测仪,它的监测方法是把NaIT1探测器放置在待测水体的正中心部分开展丫核素总活度测量【91。该仪器探头采用075x75mm的NaITI闪烁体,对137Cs的能量分辨率约为8%。探测器在水下3米能工作,温度在0-40。C变化时,计数效率在土10%以内变化,在2m3水体中探测器的探测下限为2.00Bq/L,在大水体中探测器的探测下限为0.45Bq/L。中国地质大学的侯胜利等人在2007年研制了一台海底拖曳式多道Y能谱仪,4第1章引言并在渤海进行了用于勘查油气田的测量试验【l 0。。试验结果表明该仪器能现场测量海底岩石或沉积物的铀、钍、钾含量,在己知油气田上方的放射性核素含量出现了相对低值异常,该方法具有快速和经济的特点。清华大学的曾志等人在2011年研制了一套基于NaIT1IX-]烁体的海水放射性监测装置,并对此装置的性能进行了初步测试【l¨。该系统探头部分由q40mmx40mm的NaITI晶体及光电倍增管及相关电子学元件组成,对”7Cs的能量分辨率为14.3%。通过海水本底能谱6h的测量,该装置对13 7Cs的最小可探测活度为0.586Bq/L。经过一系列的本底和效率刻度实验表明,该装置可以有效地应用于日常监测和事故状态下的放射性污染监测。国家海洋局第二海洋研究所郑曼辉等人在2012年研制了一套基于①33英寸NaIT1闪烁体的海水核辐射原位探测器,并进行了系列性能测试工作以及环境影响因素研列12】。测试和实验结果表明,基于NaIT1的海水核辐射原位探测器可以实现海水核辐射的实时监测,但其检测精度不如传统实验室方法,同时需要在降低功耗,提高探测效率和构建实验场所上进一步研究。清华大学的苏健等人在2012年通过对国内主要运行的核电站进行调研和资料分析,根据三种主要核电机组的排放数据,初步选定了核电站附近海域重点监测Y放射性核素【l 31。同时,以最小可探测活度为主要依据,选定了用于NaITI探测器的核电站海域各重点监测核素首选丫射线能量。清华大学的苏健、曾志和国家海洋局第三海洋研究所的何建华等人在2013年研制了一套基于船载的海水放射性监测报警装置【141。该装置以“报警”为指导思想代替“探测”,可以快速探测到海水放射性含量是否超标并发出警报信息。该装置采用高纯锗丫能谱仪,测量1h的情况下,对13 7Cs的最小可探测活度可达到0.15Bq/L。海军工程大学的高峰等人在2013年通过了解国内外水下丫能谱测量的发展和应用,对其关键技术及发展方向进行了总结ll 5。。总结认为此类能谱测量的研究重点及发展方向是提高探测精度、降低探测下限和开发更合适的探测效率刻度方法。福岛核事故发生初期,日本科学文部省相关辐射监测人员在事故附近海域取海水,利用高纯锗Y谱仪直接对装于马林杯中的l~2L海水进行2~4小时测量,探测器对”7Cs和134Cs的最小可探测活度分别为9Bq/L和6Bq/L。目前,我国海洋放射性监测技术规程暂行【16J中推荐的富集分离Cs的方法有亚铁氰化物法和磷钼酸铵AMP法,这两种方法的优点在于精确度和灵敏度比较高,缺点是需要大体积大约60L的水样,样品采集和运输难度大,耗时较长。本次福岛核事故的应急监测中,我国海洋局利用AMP富集一丫能谱法完成137Cs及134Cs的测量【17】。何建华等以亚铁氰化铜CuFC作为吸附剂,利用循
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